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基本信息

作品名稱:
基于柱[5]芳烴和雙咪唑鹽的準輪烷型分子開關
大類:
自然科學類學術論文
小類:
能源化工
簡介:

該作品旨在設計組裝合成基于柱芳烴這一新型大環主體的具有分子開關功能的[2]準輪烷配合物,選擇了對pH敏感的雙咪唑鹽線性客體作為“軸”分子,該客體能夠在酸堿調控下發生穿插和脫去的開關行為。

詳細介紹:

基于柱[5]芳烴和雙咪唑鹽的準輪烷型分子開關摘要: 我們旨在設計組裝合成基于柱芳烴這一新型大環主體的具有分子開關功能的[2]準輪烷配合物,我們選擇了柱[5]芳烴作為超分子大環主體與對pH敏感的雙咪唑鹽線性客體作為“軸”分子,構筑準輪烷型分子。該分子集合體能夠在酸堿調控下發生組裝與拆卸的開關行為,并且進一步探究了其溶劑效應和鹽效應,推測其推動力。 關鍵詞:柱[5]芳烴、雙咪唑鹽、主體、客體、分子開關、酸堿調控 研究背景: 輪烷(Rotaxane)型超分子配合物在最近幾年受到了廣泛的關注,這不僅是由于其拓撲學的重要性,更是由于它們在制備分子器件和分子機器領域的應用。準輪烷(Pseudorotaxane)是輪烷的超分子前體,也被看成是簡單分子機器的原型。探索能夠組裝準輪烷結構的新的大環主體(“輪子”)和線性客體分子(“軸”)對于組裝輪烷、索烴、分子肌肉、分子開關和機器等功能組裝結構具有重要的科學意義;擴充了超分子領域分子組裝形式,為組裝出結構、功能跟復雜的超分子集合體提供思路與經驗。設計思路: 我們曾利用雙吡啶鹽與聯吡啶鹽與柱[5]芳烴組裝成為2:1外部鍵合的[3]準輪烷與1:1外部鍵合的[2]準輪烷。在此項工作的基礎上,我們便著手于對軸心分子的設計:我們將雙吡啶鹽設成 了對于酸堿敏感的雙咪唑鹽,希望能通過酸堿對其行為進行調控。進而達到可控的組裝與拆卸,實現輪烷型分子的開關行為。試驗方法:我們用柱[5]芳烴與雙咪唑鹽進行分子組裝工作,隨后進行了一系列的測試,印證準輪烷型分子的形成以及在酸堿調控下該分子的行為。并且在不同溶劑、不同抗衡陰離子的條件下進行測試,試圖推測該分子相對運動的驅動力。 我們分別運用了一維、二維核磁共振手段和ESI質譜測試技術對準輪烷分子的形成進行了一系列表征;并且通過一維1H 核磁共振技術,在酸堿調控下對準輪烷分子可控組裝與拆卸進行了分析與表征。 為了研究陰離子效應對主客體配位的影響,我們合成了一種新的客體,通過配位發現與其與冠醚在小極性溶劑體系中的配位相似。同時嘗試了讓其在丙酮與DMSO混合溶劑體系里進行配位,沒有發現陰離子效應。這就是說,P5A可以和雙咪唑在大極性陰離子溶劑中協調地配位,這在冠醚和杯芳烴中是很少見的。 結果與討論: 本作品設計組裝合成了基于柱芳烴這一新型大環主體的具有分子開關功能的[2]準輪烷配合物,我們選擇了對pH敏感的雙咪唑鹽線性客體作為“軸”分子,該客體能夠在酸堿調控下發生穿插和脫去的開關行為,并且探究了其溶劑效應和鹽效應,推測了其驅動力。 本作品所構筑的模塊簡單,為超分子組裝領域提供了新的組裝提供新的思路,組裝成為的準輪烷型分子開關,以此為基礎,將能夠為輪烷、索烴、分子肌肉、分子開關和分子機器等的發展提供前提條件。此項研究結果具有一定的理論價值,擴充了超分子領域分子組裝形式,為組裝出結構、功能跟復雜的超分子集合體提供思路與經驗。

獲獎情況:

第十二屆“挑戰杯”作品 一等獎
Self-assembly of [2]Pseudorotaxanes based on Pillar[5]arene and Bis(imidazolium) Cations. Chunju Li,* Liu Zhao, Jian Li, Xia Ding, Songhui Chen, Qiaolin Zhang, Yihua Yu and Xueshun Jia* Chem. Commun., 2010, 46, 9016–9018. (IF: 5.504) 作品發表在了英國皇家化學會的化學通訊雜志上,(Chem. Commun., 2010, 46, 9016–9018.)該雜志為SCI化學二區,影響因子為5.504。

作品圖片

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